Festplatten sind aufgrund der mechanischen Komponenten Verschleißteile. Du solltest auf jeden Fall mit den smartmontools checken, wie viele Betriebsstunden sie haben und ob ggfs. schon Fehler aufgetreten sind.
Ob sich so ein NAS-Gehäuse lohnt, ob es auch preiswerte USB3-Gehäuse tun oder ob Du die Platten in einen alten PC steckst, kannst Du dann immer noch überlegen.
Hinsichtlich RAID kannst Du an ein RAID 1 (Spiegelung) mit den beiden 500 GB Platten denken.
Platten stark unterschiedlicher Größe zu kombinieren, bringt meistens nicht viel ...
Ich nutze einige wenige ältere Platten bzw. SSDs für Testzwecke - einzeln in USB-Gehäusen oder zusätzlich in einen Rechner gesteckt, z.B. um mal eine neue Linux-Distro auszuprobieren.